為了更加直觀地探究納米世界，大量研究者致力于發(fā)展高時間-空間分辨能力的微納探測技術(shù)。日前，北京大學(xué)物理學(xué)院介觀物理國家重點實驗室、納光電子前沿科學(xué)中心龔旗煌院士團隊在國家重大科研儀器研制項目的支持下，研制成功“飛秒-納米超高時空分辨光學(xué)實驗系統(tǒng)”。該實驗系統(tǒng)能夠同時實現(xiàn)幾個飛秒的超高時間分辨率和四納米的超高空間分辨率，成為介觀光學(xué)與微納光子學(xué)研究的強大實驗測量手段。

最近研究團隊利用超高時空分辨光發(fā)射電子顯微鏡（PEEM），首次從近場微觀角度揭示了局域表面等離激元近場增強與退相干時間的內(nèi)在關(guān)聯(lián)，相關(guān)研究成果以標(biāo)題“Correlation between near-field enhancement and dephasing time in plasmonic dimers”于4月24日發(fā)表在物理學(xué)權(quán)威期刊《物理評論快報》（Physical Review Letters, DOI:10.1103/PhysRevLett. 124.163901）上。

研究團隊還首次從時間和能量布居演化兩個維度全面揭示了單層WS2超快電子冷卻和弛豫動力學(xué)過程，相關(guān)成果以標(biāo)題“Ultrafast Electron Cooling and Decay in Monolayer WS2 Revealed by Time- and Energy-Resolved Photoemission Electron Microscopy”于4月3日發(fā)表在納米領(lǐng)域重要期刊《納米快報》（Nano Letters, DOI:10.1021/acs.nanolett.0c00742）上。

在表面等離激元光子學(xué)實驗中，利用PEEM高空間分辨率的優(yōu)勢直接觀測到金納米結(jié)構(gòu)二聚體陣列體系中局域表面等離激元模式的近場分布（圖1），通過激發(fā)光波長依賴的光發(fā)射強度測量和基于超短脈沖的光發(fā)射自相關(guān)測量，分別獲得同一結(jié)構(gòu)的表面等離激元的近場增強和退相干時間，發(fā)現(xiàn)兩者之間的關(guān)聯(lián)依賴于金納米結(jié)構(gòu)二聚體間隙和激發(fā)光的偏振方向（圖2和圖3），首次揭示出這種關(guān)聯(lián)性由近場遠(yuǎn)場耦合和納米結(jié)構(gòu)局域作用共同決定。

研究成果對于理解表面等離激元光子學(xué)中的基本物理問題以及拓展表面等離激元在高靈敏檢測與傳感、太陽能電池等微納光子器件應(yīng)用研究具有重要意義。

圖1 金納米盤二聚體結(jié)構(gòu)示意圖，SEM和PEEM圖像。

圖2 縱向偏振下PEEM測量的金納米棒二聚體結(jié)構(gòu)近場特性、以及局域表面等離激元超快動力學(xué)。

圖3 橫向偏振下PEEM測量的金納米盤二聚體結(jié)構(gòu)近場特性、以及局域表面等離激元超快動力學(xué)。

在單層WS2超快電子冷卻和弛豫動力學(xué)過程研究中，團隊發(fā)現(xiàn)襯底上的和懸空的單層WS2都存在的兩個時間尺度的超快動力學(xué)過程（圖4），分別歸于導(dǎo)帶的電子冷卻和缺陷捕獲過程，從衰減曲線可以觀察到兩個時間尺度的過程，分別為0.3 ps和3 ps左右。通過能量分辨的PEEM測量（圖5），發(fā)現(xiàn)第一個過程與電子在導(dǎo)帶的冷卻相對應(yīng)，第二個過程反映了電子在導(dǎo)帶底的弛豫。通過對比懸空的單層WS2樣品的PEEM測量（圖6），并結(jié)合熒光光譜和拉曼光譜表征，發(fā)現(xiàn)該弛豫過程主要與缺陷態(tài)有關(guān)。此項研究借助于PEEM在空間、時間與能量等多維度的分辨能力，揭示了典型TMDs材料單層WS2超快的電子冷卻和缺陷捕獲的動力學(xué)過程。研究還發(fā)現(xiàn)缺陷態(tài)的產(chǎn)生與真空下光照有關(guān)，這種缺陷的產(chǎn)生方式及其對動力學(xué)過程的顯著影響，在一般的光發(fā)射實驗和光譜測量中值得注意。

圖4 WS2/hBN/p-Si樣品結(jié)構(gòu)和時間分辨PEEM測量。

圖5 WS2/hBN/p-Si樣品時間和能量分辨PEEM測量，電子能量分布曲線可以由費米-狄拉克分布擬合。

圖6 懸空的單層WS2樣品的時間分辨PEEM測量。